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我校在原位同步辐射探求酸性电催化析氧反响中心体的研讨获得开展

发布时间:2021-10-20 06:20:00 来源:lovebet官网app

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  氢气是一种能量密度高、清洁无污染的可再生能源。比较于传统的“甲烷水蒸气重整”,质子交流膜水电解池因其转化效率高、氢气纯度高、无污染等长处被以为最具开展潜力的一种制氢技能。但是,阳极析氧反响因为其缓慢的动力学速率以及催化剂在酸性环境下的不安稳性,成为限制

  在实践电催化反响中,催化剂活性位的原子和电子结构可能会产生可逆的自我调整和优化,这些结构改变往往是影响催化剂安稳性的要害所在,但是经过非原位表征技能来捕捉这些要害中心态的结构信息存在很大的困难。因而,如安在作业条件下实时监测催化剂的活性位原子和电子的动态改变进程已成为现在催化剂理性规划的条件和应战。

  针对这些要害性科学问题,国家同步辐射试验室姚涛教授课题组与化学与资料科学学院杨金龙教授课题组协作,开展原位同步辐射吸收谱和红外技能,并结合理论核算,初次准确探测到钌基单原子催化剂在酸性电化学析氧反响进程中的催化活性位点的动态改变进程,并依此规划出高活性和高安稳性的酸性OER催化剂,研讨成果2019年10月24日以“Dynamic oxygen adsorption on single-atomic Ruthenium catalyst with high performance for acidic oxygen evolution reaction”为题,在线发表于《天然·通讯》杂志(Nature Communications DOI:10.1038/s46-z)。我国科大博士生曹林林和特任副研讨员罗其满是论文的一起榜首作者。

  研讨团队选取活性位点高度均一的钌基单原子催化剂作为研讨目标,该催化剂在析氧反响中到达10 mA cm-2的电流密度仅需267 mV的过电势。一起,使用同步辐射原位X射线吸收谱和红外谱试验设备,实时监测催化剂在作业条件下结构的动态演化进程。观察到在反响电压下该活性位点“Ru1-N4”会产生动态的单氧吸附,构成要害的“O-Ru1-N4”反响中心体。理论核算进一步证明了动态氧吸附能够有效地促进电子由Ru原子向被吸附的O原子传递,有效地防止对反响物种的强吸附,然后明显下降反响所需的过电势,促进了其催化活性的明显进步。这项发现为往后PEMWE实践使用开发新式高效安稳的催化剂供给了试验根底,也从原子标准研讨催化资料外表/界面的动态进程供给了理论指导。

  该研讨得到了科技部要点研制方案、国家天然科学基金、中心高校根本科研业务费专项资金和青年立异促进会等项目的赞助,也得到合肥国家同步辐射试验室、北京和上海同步辐射光源测验机时的支撑。

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